Объект IXLSRange имеет четыре отдельные рамки — левую, правую, верхнюю и нижнюю, — которые можно получить по отдельности или в виде группы. Используйте свойство Borders для возврата коллекции Borders, содержащей все четыре рамки и обрабатывающей их как единое целое. Используйте Borders[Index], где index идентифицирует рамку, для возврата отдельной рамки
Следующий пример добавляет двойную рамку к ячейке A1 на первом листе
Workbook.Worksheets[1].Range['A1', 'A1'].Borders.LineStyle := xlDouble;
Следующий пример задаёт цвет нижней рамки ячеек A1:G1
Workbook.Worksheets[1].Range['A1', 'G1'].Borders[xlEdgeBottom].Color := RGB(255, 0, 0);