Свойство Color

Возвращает или задаёт цвет рамки. Используйте функцию RGB для создания значения цвета. Чтение/запись LongWord

При установке Color по пути BIFF8 выполняется запись точного значения RGB через вспомогательную запись XFExt $087D rich-color в соответствующий слот края (Excel 2007+ открывает рабочую книгу с буквальным RGB), а также наилучшее приближение индексированного icv в XF-записи (устаревшие читатели Excel 97-2003 видят приближение в 56-цветной палитре). При чтении обращается к той же таблице XFExt. Составные селекторы (xlAround, xlInsideVertical, xlInsideHorizontal, xlInsideAll) регистрируют по одному слоту XFExt на физический край в одном проходе цикла по ячейкам

Для адресации по теме используйте сопутствующий метод SetThemeColor (доступен также для каждого селектора края), который кодирует индекс темы Office + оттенок в тот же слот XFExt, чтобы Excel изменял оттенок рамки при смене палитры темы рабочей книги. Общее дерево решений RGB / индекс / тема см. в разделе Цветовая модель классического XLS

Workbook.Sheets[1].Range['A1', 'D1'].Borders[xlEdgeTop].Color := RGB(0, 255, 0);