Use la propiedad Columns para trabajar con columnas. Esta propiedad devuelve un objeto Range que representa las columnas del rango
En el siguiente ejemplo, Columns[1] devuelve la columna uno del rango usado en Sheet1
Workbook.Sheets[1].UsedRange.Columns[1].Font.Bold := true;
El siguiente ejemplo borra el contenido de la columna tres en el rango B5:F19
Workbook.Sheets[1].Range['B5','F19'].Columns[3].ClearContents;
El siguiente ejemplo combina la primera columna del rango B2:C5
Workbook.Sheets[1].RCRange[2, 2, 5, 3].Columns[1].Merge(False);